Il Clementinum divenne un'università laica e l'imperatrice Maria Teresa dichiarò la biblioteca dei gesuiti "Imperial Regia Biblioteca Universitaria". Nel 1882 l'università Carolina fu divisa in due istituzioni separate, una di lingua ceca, l'altra di Lingua tedesca: il Clementinum spettò alla facoltà ceca di filosofia e teologia. A partire dal 1930 nel Clementinum rimase solo la biblioteca della facoltà.

Nel 1918 la neonata repubblica cecoslovacca prese possesso della biblioteca, che divenne la Biblioteca Nazionale. Essa custodisce documenti riguardanti Mozart, Tycho Brahe e Comenio, nonché la storia della letteratura ceca.

Il Clementinum continua ad ospitare anche l'osservatorio meteorologico di Praga Clementinum.